大連化物所實現非均相催化C-C鍵連續斷裂及功能化

文章來源:大連化學物理研究所 發布時間:2022/04/06

       近日,我所有機硼化學與綠色氧化創新特區研究組(02T6組)戴文研究員團隊與中南民族大學張澤會教授合作,在非均相催化C-C鍵連續斷裂及功能化研究方面取得新進展。合作團隊將一種制備簡單的錳氧化物作為多相催化劑,應用在C-C鍵斷裂及功能化反應中,實現了一系列多相催化轉化,包括伯/仲醇、鄰二醇、木質素模型化合物及生物活性分子等化合物中C-C鍵的連續斷裂制備酰胺和腈類化合物。

  C-C鍵是一種普遍存在于有機化合物中的重要化學鍵,它的直接斷裂及功能化在石油化工、藥物合成、精細化學品等領域具有十分重要的作用。醇類衍生物來源廣泛、易于獲取,通過醇類衍生物中C-C鍵的連續斷裂和功能化來獲取高附加值化學品已成為一種具有廣闊前景的合成策略。依據這一策略發展高效非均相催化體系,對實現碳達峰碳中和戰略目標具有重要意義。

  在上述研究背景下,合作團隊發展了一種簡單、高效的多相催化體系。該體系利用制備方法簡單的錳氧化物為多相催化劑、分子氧為氧化劑、氨氣為胺源,在溫和條件下實現了催化伯/仲醇、鄰二醇等一系列醇類化合物中C-C鍵的連續斷裂制備酰胺和腈類化合物,并通過控制改變反應環境,對酰胺和腈類產物的選擇性進行調控。研究發現,該方法的放大實驗仍具有較高的產物選擇性,且催化劑多次循環后依舊保持穩定的產品收率,在工業化方面具有重要參考價值。并且,該方法也成功實現了高效、高選擇性生物質到酰胺的轉化,豐富和升級了生物質催化轉化路線;還為含羥基藥物、農藥及生物活性分子等先導化合物的改造與修飾提供了一條高效、通用的新途徑,在創新藥物研究方面具有重要作用。

  相關研究成果以“Heterogeneous Manganese Oxide-Catalyzed Successive Cleavage and Functionalization of Alcohols to Access Amides and Nitriles”為題,于近日發表在《化學》(Chem)上。該工作的共同第一作者是我所02T6組的助理研究員何培培和博士后陳波。上述研究工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。(文/圖 何培培)

  文章鏈接: https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.021

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